高分子科学前沿12月2日讯：摩擦电纳米发电机是一种很有前途的绿色电催化替代能源；然而，低电流密度使其实际应用具有挑战性。湖南大学水利安全技术与应用工程研究中心柳斌副教授、周石庆教授，郑州大学朱军勇教授合作提出了一种基于液滴摩擦策略的自发电模式，利用摩擦电脉冲的独特脉冲特性来显著减轻膜污染。同时，促进了精心设计的CoFeMoOOH/MXene二维导电催化膜在限域空间内的催化表现。溶剂/溶质分子在限域层之间的吸附-解吸行为的改变促使了水分子和污染物向相反的方向迁移，从而促进了催化反应的进行。本研究提出了一种环境友好的防污策略，显著减少了反冲洗过程中对化学品和化石能源输入的需求，为有效利用环境微能源进行水处理提供了一种新的思路。相关论文以“Self-Cleaning, Catalysis of Nano-Confined Domain Lamellar Membranes for Effective Water Decontamination”为题，发表在Advanced Functional Materials， 第一作者为赵昌融。

背景介绍

近年来，摩擦电纳米发电机（TENG）技术因其通过接触带电和静电感应从环境中收集微能量的能力而受到人们的关注。尽管如此，由于其低电流特性，在传统的电化学过程中难以获得可观的效果。而在电催化反应中，TENG经常被忽视的高压特性，却会极大地影响两相界面上的物质转运和分子转移。特别是在限域空间内部，脉冲电压的存在会造成界面周围的分子极化，在电泳和电场力的联合作用下，显著改变物质在固体界面处的吸附状态，并促进其在限域空间内部的传质。在这种情况下，利用从环境中捕获的高压脉冲电，可以在微观分子尺度上优化纳米限制域内的分子排列，以实现选择性传质，促进催化反应。

本文亮点

鉴于界面反应在不同领域（如材料合成和水处理）中的重要性，TENG在绿色脉冲电化学系统的发展中具有巨大的潜力。在此，本工作提出了一种基于自产电系统的绿色液滴-摩擦脉冲清洗（DFPC）策略，以实时控制过滤过程中的表面和膜内孔隙污染。通过利用液滴摩擦产生的脉冲电信号（在渗透过程中收集的液滴），可以同时控制膜表面和膜孔内不同大小和类型的污染物。

此外，还设计了一种新型的MXene基膜（CFM@M），充分利用了自制的高性能CoFeMoOOH纳米片的催化能力，以促进电辅助催化反应过程。

模拟和实验结果表明，瞬态脉冲电改变了限域空间中的氢键密度和水分子排列，从而提高了二维纳米通道中污染物分子与活性物质的碰撞概率。与传统的电化学反应相比，纳米限制效应放大了瞬态脉冲电引起的界面分子运动，在不需要高电流密度的情况下实现了污染物的高效降解和防污性能。

图文解析

本文液滴摩擦产生的脉冲电信号（在渗透过程中收集的液滴）来进行膜抗污及辅助污染物降解。绿色液滴-摩擦脉冲清洗（DFPC）策略的流动过滤装置如图1a所示。DFPC产生的脉冲电压阻止了过滤过程中污染物传输到渗透侧，从而保证了高水渗透性。此外，强大的瞬态脉冲电场显著增强了膜孔内污染物的定向传质和解吸。根据水滴产生的脉冲电的特性，这个过程可以分为三个不同的阶段。在阶段1的负电阶段，层状膜的层间电场驱动污染物和过氧单硫酸盐（PMS）向非导电催化层移动。同时，升高的电压强度诱导了水分子在MXene导电界面上转动。随着脉冲电在阶段2转变到正值，催化层上的污染物被释放，从而减轻了浓度极化引起的催化剂失活。阶段3，在浓度梯度的影响下，各物质在限域空间内部进行了分子重排（图1b-c）。

图1.液滴摩擦脉冲清洗（DFPC）策略的工作原理。

总结与展望

探索和利用新型能源对于下一代产业技术升级至关重要。在这项研究中，构建了一个基于自发电的DFPC系统。在电场和电泳力的作用下，瞬态脉冲电可以防止污染物在膜表面和膜孔内的附着。更重要的是，2D层状导电CFM@M膜的限域空间增强了水滴产生的脉冲电信号的清洁效果。在限域空间内，脉冲电信号使水分子的氢键密度从4-5变为了1-2，并更靠近MXene片层。这导致反应物质和微污染物向催化CoFeMoOOH片层迁移，从而在过滤过程中降解微污染物。在42.6毫秒的反应时间内，SMX的降解速率常数提高了267%。这两种效应相互补充，能有效地利用限域纳米空间中的微能量，形成了一种新型的绿色水处理技术理论。此外，在限域空间中的瞬态脉冲还可以提供一种零能耗的绿色生产方法，能够用于精细分子筛分、化学合成、重金属吸附以及几乎所有的水处理行业以外的电化学反应。（本刊有删节）详情见高分子科学前沿公众号