欢迎访问中国膜工业协会官方网站!
 
热门标签:
亿吨 纤维膜脱氧
协会动态
Association Dynamic
清华大学黄霞团队合作Science Advances:电场限域合成策略制备高效电催化单原子水处理膜
点活性膜与环境纳米技术团队 / 时间:2025-04-28 08:16:35

1745802543293.png

       成果简介

近日,清华大学环境学院黄霞教授团队合作在国际期刊Science Advances上发表了题为“Electric-field-confined synthesis of single atomic TiOxCy electrocatalytic membranes”的研究论文。研究提出了电场限域电纺-电喷(DESP)策略,成功构建出具有高比表面积、强电子耦合和良好机械稳定性的三维一体化单原子电催化膜,实现了高效、低耗的水污染净化效果。这是继2023年黄霞教授团队在Nature Communications提出纳米缺陷热控策略用于提升电催化膜性能后的又一关键进展。

1745802666124.png

引言

近年来,电催化膜因其在水污染治理中的高效性能而备受关注,但其应用受限于膜材料电催化性能的不足。提升催化活性的普遍共识是减小催化剂尺寸,理想状态是将其控制在纳米甚至单原子尺度。然而,在膜过滤或穿流等流动水环境中,这类高活性催化剂常面临结构脆弱、附着性差等问题,制备难度大、成本高。如何将单原子或亚纳米级催化剂高效、稳定地锚定在导电骨架上,并构建具备高比表面积、强电子耦合和良好机械稳定性的三维一体化电催化膜,是当前电催化研究领域面临的核心挑战之一。

针对上述问题,清华大学环境学院黄霞教授团队联合北京林业大学、麻省理工学院、宾夕法尼亚州立大学等机构,提出了一种电场限域电纺-电喷(DESP)策略,成功制备出单原子钛及亚3纳米碳氧化钛(TiOxCy)高度分散于碳纳米纤维网络中的三维自支撑电催化膜(图1)。

该电催化膜具备超高电化学活性表面积(ECSA达1840 cm2/cm2)和优异的机械稳定性,在高通量(8370 L m−2h−1 bar−1)、短停留时间(1.25 s)下实现>99%的污染物去除率,且水处理单位能耗极低(0.022 kWh·m−3·order−1),在反应动力学、能耗、过滤通量、污染物去除量等多方面都展示出相比已有研究更优的能效表现(图1N)。

1745802728480.png

该电催化膜具备超高电化学活性表面积(ECSA达1840 cm2/cm2)和优异的机械稳定性,在高通量(8370 L m−2h−1 bar−1)、短停留时间(1.25 s)下实现>99%的污染物去除率,且水处理单位能耗极低(0.022 kWh·m−3·order−1),在反应动力学、能耗、过滤通量、污染物去除量等多方面都展示出相比已有研究更优的能效表现。

电催化降解污染物机制结合了短程直接电子转移氧化和长程单线态氧(1O2)等活性氧物种间接氧化,实现了对各类水中有机污染物的多维高效降解(图3)。使用多物理场耦合仿真计算揭示,亚3纳米TiOxCy簇的引入有效促进了催化活性中心由碳纤维向单原子团簇转移,显著提升了污染物降解速率,并强化了膜过滤中的传质效果。多种污染物和运行条件下的测试表明,TiOxCy膜凭借其独特的三维分级结构,构建起协同作用的多维污染物降解屏障,实现了对不同类型污染物的高效、广谱净化能力。

本研究不仅为电催化膜在高效低耗水处理领域的应用提供了新范式,也展示了在可扩展、低成本条件下构建高性能三维多功能单原子电极材料的可行性,为环境可持续及能源催化领域的发展提供了新的思路与技术支撑。

清华大学环境学院2022届博士毕业生、麻省理工学院博士后高一凡博士为论文第一作者,环境学院黄霞教授、北京林业大学梁帅教授与美国麻省理工学院李巨教授为论文共同通讯作者。研究项目得到国家自然科学基金重大项目和国家自然科学基金面上项目的资助。

在纳米缺陷热控策略(Nat. Comm., 2023, 14: 2059)和电场限域电纺-电喷策略(Sci. Adv., 2025, eads7154)的研究基础上,黄霞教授团队进一步开展了电催化膜构建与功能调控的系列研究。研究团队发展了电催化双膜系统,揭示阳极与阴极反应之间的耦合关系及其对污染物降解机制的可调控作用(Water Res., 2023, 233: 119741);提出了一种柔性电催化碳纳米纤维膜的构建策略,有效兼顾了膜材料的柔韧性与电催化性能(Sep. Purif. Technol., 2025, 366: 132879);针对复杂水质场景,建立了修正的多场耦合模型,阐明了KCl、CaCl2对多糖类和腐殖酸类污染物的电泳力屏蔽机理,系统揭示了不同污染物类型随溶液环境和运行模式改变的迁移行为(Water Res., 2025, 279: 123434)。