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外延生长法制备取向金属有机骨架膜实现高效气体分离
《X-MOL资讯》微信公众号 / 时间:2018-12-25 09:37:24

  据X-MOL资讯微信公众平台2018年12月22日讯 分离过程是工业生产过程中能耗最高的过程之一,占全球工业生产总能耗的45~55%。与传统的分离技术如精馏,萃取等相比,膜分离技术具有低能耗、高效、环保等优势。目前已广泛应用于医药、生物、化工、冶金、水处理、电子等领域,产生了巨大的经济效益和社会效益。制备具有高性能的分离膜是实现膜分离过程的重要课题。
  金属有机骨架(MOFs)因其良好的热稳定性,结构可调等特点在气体分离过程中表现出巨大的潜力。由于其骨架结构的各向异性,金属有机骨架的取向对薄膜的气体分离性能具有重要影响。如何实现薄膜的取向调控是当前金属有机骨架薄膜制备领域的研究热点和难点。大连理工大学的刘毅教授课题组与宾夕法尼亚州立大学杰出教授宋春山团队合作,结合晶种层的取向沉积与可控外延生长,制备了具备优异气体分离性能的C轴取向的NH2-MIL-125(Ti) 薄膜。

外延生长法制备取向金属有机骨架膜实现高效气体分离


  现有金属有机骨架薄膜的取向调控大部分以进化生长的Van der Drift机理为基础,这限制了制备方法的普适性。因此亟需一种全新的可以实现取向生长的制备方法。NH2-MIL-125(Ti) 因其结构中的氨基官能团对二氧化碳具有选择性吸附作用,化学性质稳定等特点,被广泛应用于CO2与其他组分的气体分离过程。然而关于其取向薄膜的制备还鲜有报道。

 外延生长法制备取向金属有机骨架膜实现高效气体分离


  大连理工大学团队提出了一种全新的动态气液界面自组装的方法,利用该方法可以实现晶种的取向沉积得到高度取向的晶种单层。在二次生长过程中利用单模微波反应器和过渡金属硫化物TiS2作为钛源实现了可控的外延生长过程。通过结合晶种取向沉积和可控的外延二次生长过程制备了C轴取向的NH2-MIL-125(Ti) 薄膜。该薄膜具备优异的气体分离性能,在30 °C、1 bar的条件下H2/CO2的理想分离系数达到24.8,远远高于努森扩散系数,是现有报道的任意取向NH2-MIL-125(Ti)薄膜的5倍,进一步说明金属有机骨架薄膜取向调控的重要性。此外该膜还具有良好的热力学稳定性和机械强度。
  这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上,文章的第一作者是大连理工大学博士研究生孙彦威(In-Plane Epitaxial Growth of Highly c-Oriented NH2-MIL-125(Ti) Membranes with Superior H2/CO2 Selectivity; Yanwei Sun, Yi Liu, Jürgen Caro, Xinwen Guo, Chunshan Song, Yi Liu; Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 16088-16093, DOI: 10.1002/anie.201810088)。
  作者简介
外延生长法制备取向金属有机骨架膜实现高效气体分离  刘毅,理学博士,大连理工大学教授。曾获德国洪堡学者,日本高度人才计划,中国科学院院长优秀奖,辽宁省优秀毕业生以及中国科学院三好学生标兵等系列荣誉称号与奖励。2005年于大连理工大学精细化工专业获得学士学位,2012年于中科院大连化学物理研究所物理化学专业获得博士学位。2012~2014年于德国汉诺威大学做洪堡学者,2015~2016年于日本京都大学iCeMS研究所从事博士后研究工作,2016年10月起经破格评定任职于大连理工大学化工学院。长期从事新型高性能分子筛膜材料的合成与应用研究。先后在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、ChemSusChem、J. Mater. Chem. A.、Chem. Commun. 及ACS Appl. Mater. Interf. 等国际学术期刊发表论文二十余篇,并多次受邀在国际学术会议做大会报告。长期担任Mater. Horiz., Chem. Eur. J., Chem. Commun., J. Mater. Chem. A 等国际学术期刊审稿人。
外延生长法制备取向金属有机骨架膜实现高效气体分离  宋春山,博士,大连理工大学化工学院特聘教授,美国宾夕法尼亚州立大学能源研究所所长,能源与矿物工程系燃料学科终身教授,化学工程系教授,能源与环境研究院副院长。2010年被宾夕法尼亚州立大学选为该校杰出教授,获得美国化学会燃料科学领域最高奖——Henry Storch奖,当选美国化学会会士。担任Advances in Catalysis主编,Applied Catalysis B: Environmental、Catalysis Today、Energy & Fuels、J CO2 Utilization、《催化学报》等14个国际和国内期刊的编委。根据Elsevier出版社和Shanghai Ranking 2016年统计,宋春山教授是世界化工领域和能源科技领域以及催化领域的最高引频作者。2017年被天津大学聘为名誉教授。宋春山教授还担任美国能源部投资2千万美元建立的第一个大学能源研究联盟的主席和首席科学家。